利用二氧化碳和硝酸鹽電催化合成尿素，是可持續(xù)碳、氮循環(huán)研究的前沿方向。然而，該反應(yīng)涉及復(fù)雜的18H+/16e?質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移過程，導(dǎo)致反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢、C–N偶聯(lián)效率低、副反應(yīng)繁雜。因此，在電極界面上高效富集反應(yīng)物，并促進(jìn)C–N偶聯(lián)是實(shí)現(xiàn)高效尿素電合成的關(guān)鍵。

　　近日，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所團(tuán)隊(duì)在溶液熱力學(xué)和綠色化學(xué)的交叉領(lǐng)域取得進(jìn)展，提出了“離子液體橋”強(qiáng)化反應(yīng)新策略。

　　研究發(fā)現(xiàn)，離子液體憑借獨(dú)特的分子間相互作用，同步錨定活性位點(diǎn)并強(qiáng)化反應(yīng)物在電極表面的富集，縮短了關(guān)鍵中間體的空間間距，從而協(xié)同加快反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，并促進(jìn)C–N偶聯(lián)。通過該策略，尿素生成速率可達(dá)140μmol h?1cm?2。

　　該研究構(gòu)建了高性能尿素電合成催化體系，提出了可明顯強(qiáng)化偶聯(lián)反應(yīng)的新策略，為發(fā)展更多高效電合成反應(yīng)體系提供了新思路。

　　相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-可持續(xù)發(fā)展》（Nature Sustainability）上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)等的支持。

離子液體橋加速二氧化碳和硝酸鹽偶聯(lián)的質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移過程